A compostable water-based adhesive composition

Abstract

Described herein is an easy-to-compost water based adhesive composition and the preparing method thereof. The compostable water-based adhesive composition, comprising (a) at least one vinyl acetate-ethylene copolymer, (b) at least one phosphoric acid-modified starch, (c) at least one vegetable oil, and (d) water, wherein the composition has a solid content of larger than 20%.

Description

A COMPOSTABLE WATER-BASED ADHESIVE COMPOSITIONTechnical field

[0001] The present invention relates to an easy-to-compost water-based adhesive composition and the preparing method thereof. In particular, the present invention relates to a water-based adhesive composition which is biodegradable and compostable under room temperature at home yard.Background

[0002] The packaging industry is evolving towards more sustainable practices. Traditional plastic packages typically do not biodegrade within less than 400 years, if at all, leading to long-term environmental concerns. Consequently, some regulations have banned the use of such packages and containers, driving the demand for alternative packages that are recyclable, biodegradable, and / or compostable, such as paper solutions.

[0003] In response to this demand, packaging adhesives for paper solutions are becoming more prevalent. These adhesives are used for bonding paper / board or paper / paper in boxes, bags, and other packaging applications. The ideal adhesive should have a fast-setting speed, excellent anti-aging performance, and strong bond strength. As awareness of environmental protection and sustainability grows, more producers are requiring degradable or even compostable materials for their products and packaging.

[0004] Traditionally, packaging adhesives have been vinyl acetate-ethylene (VAE) based glues applied on coated paper or grey board due to their low price and practicality. However, VAE adhesives degrade too slowly in soil to meet current sustainability criteria. This has led to an increased interest in developing and using adhesives made from more sustainable materials that can offer similar performance while meeting environmental standards.

[0005] Consequently, there is a need in the art for a degradable and compostable adhesive composition for paper packaging that is biodegradable and compostable under room temperature at home yard while maintain good peel strength, fast setting time as well as reasonable open time.Summary of the invention

[0006] The present inventors have conducted intensive study, and found that the aforesaid object can be achieved utilizing a specific combination of VAE polymer, phosphoric acid-modified starch and vegetable oil to formulate the compostable water-based adhesive composition as expatiated hereinafter, which is  biodegradable and compostable under room temperature at home yard and exhibits good peel strength on paper substrate, fast setting time and reasonable open time.

[0007] One embodiment disclosed herein is a compostable water-based adhesive composition, comprising:

[0008] (a) at least one vinyl acetate-ethylene copolymer,

[0009] (b) at least one phosphoric acid-modified starch,

[0010] (c) at least one vegetable oil, and

[0011] (d) water,

[0012] wherein the composition has a solid content of larger than 20%.

[0013] Another embodiment is directed to a preparation method for the water-based adhesive composition, comprising the steps of:

[0014] (i) mixing the component (a) , (b) , (c) and optional additive according to the present invention, and

[0015] (ii) adding water into the mixture obtained from step (i) and mixing to form a composition having a solid content of larger than 20%.

[0016] Yet another embodiment is directed to an article comprises at least one first substrate made of paper, and second substrate made of material selected from paper, textile, or plastic, and a cured adhesive derived from the compostable water-based adhesive composition according to the present invention.

[0017] Other features and aspects of the subject matter are set forth in greater detail below.

[0018] Brief description of the figures

[0019] Figure 1 shows a photograph of Sample 1 and Sample 2 before starting the home composting test. Specifically, on the left of Fig. 1 is a detail view of each Sample 1 and Sample 2 before the test started, and on the right of Fig. 1 shows the same five Sample 1 and Sample 2 placed in soil. Both photos were taken on January 16th, 2024.

[0020] Figure 2 shows a photograph of Sample 1 and Sample 2 after 78 days since the start of the home composting test. Specifically, on the right of Fig. 2 shows the same five Sample 1 and Sample 2 in soil after 78 days, and on the left of Fig. 2 is a detail view of each one of the remaining Sample 1 and Sample 2 taken out from the soil. Both photos were taken on April 3rd, 2024.

[0021] Figure 3 shows a photograph of Sample 3, Sample 4, Sample 5 and Sample 6 before starting the home composting test. Specifically, on the left of Fig. 3 is a detail view of each Sample 3, Sample 4, Sample 5  and Sample 6 before the test started, and on the right of Fig. 3 shows the same five Sample 3, Sample 4, Sample 5 and Sample 6 placed in soil. Both photos were taken on January 25th, 2024.

[0022] Figure 4 shows a photograph of Sample 3, Sample 4, Sample 5 and Sample 6 after 69 days since the start of the home composting test. Specifically, on the right of Fig. 4 shows the same five Sample 3, Sample 4, Sample 5 and Sample 6 in soil after 78 days, and on the left of Fig. 4 is a detail view of each one of the remaining Sample 3, Sample 4, Sample 5 and Sample 6 taken out from the soil. Both photos were taken on April 3rd, 2024.Detailed Description

[0023] It is to be understood by one of ordinary skill in the art that the present discussion is a description of exemplary embodiments only, and is not intended as limiting the broader aspects of the present invention.

[0024] Unless specified otherwise, in the context of the present invention, the terms used are to be construed in accordance with the following definitions.

[0025] Unless specified otherwise, as used herein, the terms “a” , “an” and “the” include both singular and plural referents.

[0026] The terms “comprising” and “comprises” as used herein are synonymous with “including” , “includes” or “containing” , “contains” , and are inclusive or open-ended and do not exclude additional, non-recited members, elements or process steps.

[0027] The term “at least one” or “one or more” used herein to define a component refers to the type of the component, and not to the absolute number of molecules.

[0028] The term “biodegradable” and “compostable” are used interchangeably herein, which refers to a product or material that can be broken down by microorganisms under specific, human-driven circumstances, such as in the soil at home yard.

[0029] The term "open time" refers to the minimum required time from when adhesive is applied to when installation can begin.

[0030] Number-average molecular weight (Mn) and weight-average molecular weight (Mw) may be obtained by gel permeation chromatography (GPC) calibrated against polystyrene standards in accordance with DIN 55672-1: 2007-08 such as at 35℃, unless otherwise stipulated.

[0031] Unless specified otherwise, "about" as used herein in connection with a numerical value refers to the numerical value ± 10%of the value, preferably ± 5%of the value. For example, “about 20%by weight” thus relates to 20 ± 2%by weight, preferably 20 ± 1%by weight.

[0032] Unless specified otherwise, the recitation of numerical end points includes all numbers and fractions subsumed within the respective ranges, as well as the recited end points.

[0033] Unless otherwise defined, all terms used in the present invention, including technical and scientific terms, have the meaning as commonly understood by one of the ordinary skilled in the art to which this invention belongs.

[0034] According to the first aspect of the present invention, the present invention provides a compostable water-based adhesive composition, comprising:

[0035] (a) at least one vinyl acetate-ethylene copolymer,

[0036] (b) at least one phosphoric acid-modified starch,

[0037] (c) at least one vegetable oil, and

[0038] (d) water,

[0039] wherein the composition has a solid content of larger than 20%.

[0040] Component (a) : vinyl acetate-ethylene copolymer

[0041] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition comprises at least one vinyl acetate-ethylene (VAE) copolymer as the first essential component.

[0042] The function of the VAE in the formulation is to provide the adhesive composition with a higher level of dry bonding strength.

[0043] In some embodiments, the component (a) is derived from 1 to 50 wt. %vinyl acetate, 5 to 45 wt. %, preferably 10 to 40 wt. %, and even especially preferred 10-20 wt. %ethylene and possibly up to about 50 wt. %of other monomers that are copolymerizable.

[0044] In preferred embodiments, the component (a) has a number average molecular weight (Mn) of from 8,000 to 600,000 g / mol, preferably from 50,000 to 600,000 g / mol, and more preferably from 100,000 to 600,000 g / mol.

[0045] In preferred embodiments, the viscosity of the component (A) at the temperature 20℃ is from 4800 cps to  6200 cps, determined by ASTM D445.

[0046] Preferably, the component (A) has a glass transition temperature of larger than -40℃ and less than 35℃, preferably from -40℃ to 10℃. The low Tg of the VAE is also expected to provide the paper substrate with improved stretch and elongation properties, overcoming the brittle nature. However, if the Tg is too low, the cohesion of the adhesive composition would be weak, resulting in poor bonding strength.

[0047] Herein, the glass transition temperature is determined using Differential Scanning Calorimetry (TA DSC Q2000) according to the following process. The sample is equilibrated to 40℃, cooled to -50℃ for 2 minutes, then heated from -50℃ to 120℃. at a rate of 10℃. per minute (℃.  / min) , and cooled from 120℃. to room temperature at a rate of 20℃.  / min. The presence of a step increases in heat flow during the heating from -50℃. to 120℃. indicates that the glass transition has occurred. The glass transition temperature is defined as the temperature at which the heat flow is at the midpoint of the step change.

[0048] The VAE copolymer according to the invention may be made by radical emulsion polymerization of at least vinyl acetate and at least ethylene and are stabilized principally by protective colloids. Besides vinyl acetate and ethylene, the VAE copolymer according to the invention can be derived from other monomers that can be copolymerized with them and having at least one monoethylene-unsaturated group. As the monomers having at least one monoethylene-unsaturated group one will consider familiar radical polymerization monomers. In any case, these are to be chosen such that vinyl ester-ethylene copolymers are formed with the above indicated glass transition temperatures.

[0049] Furthermore, monomers that can copolymerize with vinyl acetate and ethylene and have at least one monoethylene-unsaturated group can be divided into those having at least one functional group that gives the VAE copolymer a particular reactive property ( “functional monomers” ) and those having no such functional group ( “nonfunctional monomers” ) . These nonfunctional monomers can be used, e.g., to adjust the glass transition temperature or the hydrophobic or hydrophilic properties of the VAE copolymers.

[0050] The fraction of the functional monomers in the VAE copolymer can be between 0 and 10 wt. %, preferably between 0 and 5 wt. %.

[0051] Examples of functional monomers are ethylene-unsaturated acids, such as mono-or dicarboxylic acids, sulfonic acids or phosphonic acids. Instead of the free acids, their salts can also be used, preferably alkaline or ammonium salts.

[0052] Suitable vinyl acetate-ethylene (VAE) copolymer used in the present invention can be in dispersion or emulsion and primarily stabilized by protective colloids or a combination of protective colloids and emulsifier.

[0053] This means that either protective colloids alone are used as the stabilizers or a combination of emulsifiers and protective colloids are used, while in these combinations the protective colloid quantity is to be chosen significantly higher than the quantity of emulsifier. Preferably, suitable VAE copolymer emulsions can have a solid content of from 30%to 70%, preferably from 30%to 60%.

[0054] Useful VAE copolymer emulsions are commercially available under a variety of trade designations including, e.g., VINNAPASTM 706K, 705K, 749, 701 K and 705A from Wacker, and AQUENCETM CORE A 3304 from Henkel.

[0055] With particular preference, the VAE copolymers (a) may be present in an amount of from 5%to 70%by weight, more preferably from 10%to 50%by weight, and even more preferably from 15%to 42%by weight, such as 6 wt. %, 8 wt. %, 10 wt. %, 12 wt. %, 14 wt. %, 16 wt. %, 18 wt. %, 20 wt. %, 22 wt. %, 24 wt. %, 26 wt. %, 28 wt. %, 30 wt. %, 32 wt. %, 34 wt. %, 36 wt. %, 38 wt. %, 40 wt. %, 42 wt. %. 44 wt. %, 46 wt. %, 48 wt. %, 50 wt. %, 52 wt. %, 54 wt. %, 56 wt. %, 58 wt. %, 60 wt. %, 62 wt. %, 64 wt. %, 68 wt. %, or any ranges between two above-listed values, based on the total weight of the composition. If the VAE copolymer content is too low, the adhesive composition will not achieve sufficient bonding strength. Conversely, if the VAE copolymer content is too high, the adhesive composition may not be fully compostable.

[0056] Component (b) : Phosphoric acid-modified starch

[0057] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition comprises at least one phosphoric acid-modified starch as the second essential component.

[0058] The inventors surprisingly found that phosphoric acid-modified starch not only biodegradable and compostable but also able to induce polymer degradation, particularly VAE polymer.

[0059] The phosphoric acid-modified starch used in the present invention is a kind of chemical modified starch. Useful phosphoric acid-modified starch used in the present invention can be prepared by esterification from natural starch and phosphoric acid. The origin of the natural starch used in the phosphate-modified starch is not particularly limited, but, for example, plant-derived starches such as wheat starch, corn starch, rice starch, sago starch, potato starch, tapioca starch, sweet potato starch, and the like are preferable. Among these, the amylopectin content of the starch is preferably at least about 70 mass %, more preferably 85 %or higher, and particularly preferably about 90 %or higher, and corn starch is preferable as the origin.

[0060] The phosphoric acid-modified starch is being crosslinked by phosphoric acid. The phosphoric acid that ester-bonds with the phosphoric acid group of the phosphoric acid modified starch can be esterified by orthophosphate, potassium orthophosphate, sodium orthophosphate, sodium tripolyphosphate, or the like;  furthermore, a bifunctional compound can be used when crosslinking is performed, and examples thereof include phosphorus oxychloride, sodium trimethaphosphate, phosphorus pentoxide, and the like. Furthermore, the form and rate of phosphorylation of the starch are not strictly limited. Additionally, the phosphoric acid-modified starch used as component (b) may include hydroxypropyl distarch phosphate, which is produced by esterifying natural starch with phosphoric acid and then hydroxypropylating it with propylene oxide.

[0061] Examples of the component (b) include monostarch phosphate, distarch phosphate, tristarch phosphate, hydroxypropyl distarch phosphate and the like, preferably hydroxypropyl distarch phosphate, because of its high adhesiveness, strong water absorbency and the ability to induce the breakdown of VAE copolymer chains.

[0062] Preferably, suitable phosphoric acid-modified starch may have a pH value of 3.0 to 8.0.

[0063] The phosphoric acid-modified starch can be in powder form. It is possible to use commercially available products in the present invention. Examples thereof include PurityTM GUM 40, Purity 87, Purity 4 available from Igredion, HP-CF T0211 from Starpro, HPDSP from HENGRUI, Ultra tex-4 from National Starch. These may be used alone or in combination.

[0064] In preferred embodiments, the phosphoric acid-modified starch may be present in the composition in an amount of from 3%to 20%by weight, more preferably from 5%to 15%by weight, such as 3 wt. %, 4 wt. %, 5 wt. %, 6 wt. %, 7 wt. %, 8 wt. %, 9 wt. %, 10 wt. %, 12 wt. %, 14 wt. %, 16 wt. %, 18 wt. %, 20 wt. %, or any ranges between two above-listed values, based on the total weight of the composition.

[0065] Notably, the compostable water-based adhesive composition of the present invention is free of natural starch, such as wheat starch, corn starch, rice starch, sago starch, potato starch, tapioca starch, sweet potato starch, and the like. The present inventors have found that the inclusion of natural starch in the system of the present invention leads to a phase separation, that is, an undesirably incompatible system. In addition, although natural starch is compostable on its own, it does not facilitate or induce the degradation of VAE copolymers, therefore, using natural starch cannot achieve the objective of this invention.

[0066] The term “free of” used in the context refers to a content of less than 0.1 wt. %, preferably less than 0.01 wt. %, more preferably 0 wt. %, based on the total weight of the composition.

[0067] Component (c) : Vegetable oil

[0068] According to the present invention, the water-based adhesive composition comprises at least one vegetable oil, which served as defoamer agent.

[0069] Useful vegetable oil includes but not limited to bagasse oil, corn oil, sunflower oil, palm oil, soybean oil, rapeseed oil, coconut oil, olive oil, their extractive versions or modified versions, and a combination thereof, preferably rapeseed oil, soybean oil, palm oil, olive oil and a combination thereof.

[0070] In preferred embodiments, the vegetable oil may have a viscosity at the temperature of 20℃ of 500 to 2500 cps, preferably from 800 to 2500 cps determined by ASTM D445.

[0071] In preferred embodiments, the vegetable oil may have a pH value of 6.0 to 8.0.

[0072] The vegetable oil may be commercially available, including for example, bagasse oil VIVA-B-FIX 10229, 10233 from H&R China (Ningbo) Co., Ltd, plant oil  BIO 6200 from NYNAS, rapeseed oil DFC 102FG from Champion. These may be used alone or in combination.

[0073] With particular preference, the one vegetable oil may present in an amount of from 0.05%to 0.5%by weight, and more preferably from 0.1%to 0.4%by weight, such as 0.05 wt. %, 0.07 wt. %, 0.09 wt. %, 0.11 wt. %, 0.13 wt. %, 0.15 wt. %, 0.17 wt. %, 0.19 wt. %, 0.21 wt. %, 0.23 wt. %, 0.25 wt. %, 0.27 wt. %, 0.29 wt. %, 0.31 wt%, 0.35 wt%, 0.37 wt%, 0.39 wt%, 0.41 wt%, 0.43 wt%, 0.45 wt%0.47 wt%, 0.49 wt%, or any ranges between two above-listed values, based on the total weight of the composition.

[0074] Component (d) : Water

[0075] According to the present invention, the adhesive composition is a water-based one or a dispersion, therefore water is the fourth essential component.

[0076] With particular preference, water may present in an amount of from 20%to 80%by weight, and more preferably from 20%to 70%by weight, such as 23 wt. %, 27 wt. %, 31 wt. %, 35 wt. %, 39 wt. %, 43 wt. %, 47 wt. %, 51 wt. %, 55 wt. %, 59 wt. %, 63 wt. %, 67 wt. %, 69 wt. %, or any ranges between two above-listed values, based on the total weight of the composition.

[0077] Component (e) : Optional additive

[0078] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition optionally comprises at least one additive selected from bactericide, plasticizer, pigment, dye, stabilizer, anticaking agent, dispersing agent, accelerator that is a multivalent water-soluble salt, and a combination thereof.

[0079] The bactericide can prevent the composition from corrupting during the storage to keep a relatively longer shelf life. Exemplary bactericides include a mixture of 2-methylisothiazol-3 (2H) -one (MIT) and 1, 2-benzisothiazol-3 (2H) -one (BIT) , a mixture of 5-chloro-2-methyl-4-isothiazolin-3-one (CMIT) and 2-methyl-4-isothiazolin-3-one (MIT) , octylisothiazolinone, dichlorooctylisothiazolinone, bronopol, or a combination thereof. Commercial examples include ActicideTM MBS From THOR.

[0080] Exemplary plasticizers are dibenzoates available as BENZOFLEXTM, such as diethylene glycol dibenzoate, dipropylene glycol dibenzoate, and the like.

[0081] Exemplary anticaking agents include sodium nitrate, sodium sulphate, sodium phosphate, sodium carbonate magnesium phosphate, magnesium sulphate, and a combination thereof.

[0082] Other materials that do not adversely affect the composition and insulating properties of the composition may be used as desired. Other additives and / or salts may be included in the composition to increase the coalescence of the composition, is desired.

[0083] These components can be included in an amount of from 0 to 10%by weight, more preferably from 0 to 5%by weight, and even more preferably from 0 to 1%, based on the total weight of the composition.

[0084] Adhesive Composition

[0085] In particular preferred embodiments, the compostable water-based adhesive composition, based on the total weight of the composition, comprising:

[0086] (a) from 5%to 70%by weight, more preferably from 10%to 50%by weight and even more preferably from 15%to 42%by weight of at least one vinyl acetate-ethylene (VAE) copolymer,

[0087] (b) from 3%to 20%by weight, more preferably from 5%to 15%by weight of at least one phosphoric acid-modified starch,

[0088] (c) from 0.05%to 0.5%by weight, and more preferably from 0.1%to 0.4%by weight of at least one vegetable oil, and

[0089] (d) from 20%to 80%by weight, and more preferably from 20%to 70%by weight of water, and

[0090] (e) from 0 to 10%by weight, more preferably from 0 to 5%by weight and even more preferably from 0 to 1%of at least one additive,

[0091] wherein the composition has a solid content of larger than 20%.

[0092] Preferably, the solid content of the present invention is from larger than 20%to 80%, and more preferably from 25%to 65%. If the solid content is 20%or less, the bonding strength of the cured adhesive may be  insufficient. Conversely, if the solid content is too high, the adhesive composition may not be fully compostable.

[0093] The composition may be formed as an adhesive or as a coating, herein used interchangeably.

[0094] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition exhibits a viscosity of from 2000 to 100,000, preferably from 6000 to 30000 cps, determined according to ASTM 1084-1997.

[0095] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition exhibits an open time of more than 10 seconds. Open time" refers to the minimum required time from when adhesive is applied to when installation can begin.

[0096] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition exhibits a set time of less than 1 minutes.

[0097] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition exhibits a peel strength of more than 0.01 N / cm on paper / polyethylene terephthalate (PET) substrate.

[0098] According to the present invention, the compostable water-based adhesive composition features a biodegradable and compostable property, in particular it can meet the Australian standard 5810-2010, OECD 208.

[0099] Preparation method

[0100] Another embodiment disclosed herein is a preparation method of the compostable water-based adhesive composition, comprising the following steps:

[0101] (i) mixing the component (a) , (b) , (c) and optional additive according to the present invention, and

[0102] (ii) adding water into the mixture obtained from step (i) and mixing to form a composition having a solid content of larger than 20%.

[0103] The compostable water-based adhesive composition can be cured at an oven at a temperature from 40 to 60 ℃ for at least 4 hours, preferably 5 to 10 hours.

[0104] Another embodiment disclosed herein is an article, comprises at least one first substrate made of paper, and second substrate made of material selected from paper, textile, or plastic, and a cured adhesive derived from the compostable water-based adhesive composition according to the present invention.

[0105] The composition described herein may be useful in multilayer substrates, particularly for paper and plastic substrates.

[0106] The adhesive composition may be applied to the first substrate in any configuration desired, including in a series of dots, stripes, waves, checkerboard patterns, any general polyhedron shapes that have substantially flat bases, and a combination thereof. Further, the adhesive composition may be applied to the first surface in a series of cylinders. In addition, if desired, the adhesive composition may be applied to the first surface as a substantially flat sheet, covering the entire first surface (full lamination) or covering a portion of the first surface. A second substrate applied to the top surface of the composition dispersion, forming a sandwiched configuration of: first substrate –adhesive composition –second substrate.

[0107] According to the present invention, the articles formed by the said process are suitable as paper packages, food packages, paper laminations, paper bags and box making.

[0108] The present invention may be better understood through analysis of the following examples, which are non-limiting and are intended only to help explain the invention.

[0109] Examples

[0110] The following examples are intended to assist one skilled in the art to better understand and practice the present invention. The scope of the invention is not limited by the examples but is defined in the appended claims. All parts and percentages are based on weight unless otherwise stated.

[0111] Raw materials:

[0112] AQUENCETM CORE A 3304 is vinyl acetate-ethylene copolymer dispersion having a solid content of 55%, and Tg of the VAE copolymer is 0 to 5℃, stabilized by protective colloids and emulsifier, available from Henkel.

[0113] PurityTM GUM 40 is phosphoric acid-modified tapioca starch, having pH value of from 3.0 to 5.0, available from Igredion.

[0114] HP-CF T0211 is hydroxypropyl distarch phosphate, a chemically modified tapioca starch having pH value of from 5.0 to 8.0, available from Starpro.

[0115] Corn starch is available from Cargill.

[0116] Acticide MBS is available from THOR.

[0117] DFC 102 FG is vegetable oil available from Champion.

[0118] Test method:

[0119] <Solid content>

[0120] The solid content was determined by drying 1-gram adhesive composition in a common oven at temperature of 80℃ for 30 minutes and then weighing by a precision scale to calculate the solid content by percentage. The solid content of all compositions was recorded in Table 2.

[0121] <Viscosity>

[0122] The viscosity of each sample was measured with Brookfield Thermosel viscometer using spindle 27 under 10 rpm, 25 ℃. The viscosity of all compositions was recorded in Table 2.

[0123] <Open time>

[0124] A 21cm*29.7cm paper was coated with each sample prepared by a wire roller (X-TH13, available from Xinxin Corporation in Dongguan) at room temperature with a thickness of 20 μm. A paper stripe (1.5 cm*10 cm) was attached to the coated paper by finger pressure every 5 seconds. The open time was defined as the time until fiber tear of the paper stripe was observed. The open time of all compositions was recorded in Table 2. An adhesive composition exhibiting an open time of more than 10 seconds can be deemed acceptable.

[0125] <Setting time>

[0126] Setting time was measured as follows. A 21cm*29.7cm paper was coated with each sample prepared by a wire roller (X-TH13, available from Xinxin Corporation in Dongguan) at room temperature with a thickness of 20 μm. 20 pieces of paper stripes (1.5 cm*10 cm) was attached to the coated paper by finger pressure at the same time. Peel off at the time intervals of 5 seconds. The setting time was defined as the time until first fiber tear of the paper stripe was observed. An adhesive composition exhibiting a setting time of less than 60 seconds can be deemed acceptable.

[0127] <Peel strength>

[0128] The peel strength test was conducted by applying each sample dispersion onto the first paper layer using a 50μm coating bar. Then, the second PE layer was applied over the sample dispersion, creating a sandwich structure with the dispersions in the middle. After 8 hours of curing, the samples were cut into 1.5 cm by 10 cm specimens. The 180° peel strength of the samples was then tested using an Instron tensile  machine. An adhesive composition exhibiting a peel strength of more than 0.01 N / cm can be deemed acceptable.

[0129] <Home composting test>

[0130] The home composting test was conducted based on the Australian standard 5810-2010, OECD 208. Specifically, each composition was poured into 1.0*8.0*0.4 cm molds and cured in air oven at 65℃. The cured samples were then buried in garden soil at a depth of approximately 1 cm within a container, maintaining ambient conditions of 25±5℃ temperature and 70±5%relative humidity. Soil moisture was maintained by weekly water spraying. Disintegration progress was documented with a camera at regular intervals, every two days.

[0131] Preparation for samples

[0132] The adhesive compositions were prepared with the following method using components in amounts (parts by weight) listed in the Table 1 as below.

[0133] Table 1.

[0134] Each composition was made by mixing the components in a vessel.

[0135] The properties of the seven compositions were tested using the methods stated above and recorded in Table 2 as below.

[0136] Table 2.

[0137] Note: Sample 7 exhibited phase separation, and therefore could not be tested.

[0138] As can be seen from Figures and Table 2, after 78 days, more than 80%of Sample 1 and Sample 2 have degraded or broken into fragments less than 2mm. However, in the absence of the component (a) , their peel strength, open time, and setting time are not ideally acceptable. Sample 3, which contained 100%VAE copolymer, showed negligible degradation after 69 days. In contrast, Sample 4, Sample 5 and Sample 6 has degraded approximately 30%, 60%and 80%respectively after 69 days. These results indicate that increasing the proportion of component (b) enhances the degradation rate. Additionally, sample 7, which used natural starch instead of component (b) , failed to achieve a stable homogeneous dispersion suitable for testing.

[0139] Although some preferred embodiments have been described, many modifications and variations may be made thereto in light of the above teachings. It is therefore to be understood that the invention may be practiced otherwise than as specifically described without departing from the scope of the appended claims.

Claims

1.A compostable water-based adhesive composition, comprising:(a) at least one vinyl acetate-ethylene copolymer,(b) at least one phosphoric acid-modified starch,(c) at least one vegetable oil, and(d) water,wherein the composition has a solid content of larger than 20%.2.The compostable water-based adhesive composition according to claim 1, wherein the component (a) is derived from 1 to 50 wt. %vinyl acetate, 5 to 45 wt. %, preferably 10 to 40 wt. %, and most especially preferred 10-20 wt. %ethylene and up to 50 wt. %of monomers.3.The compostable water-based adhesive composition according to claim 1 or 2, wherein the component (a) has a glass transition temperature of larger than -40℃ and less than 35℃, preferably from -40℃ to 10℃.4.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the component (b) can be selected from monostarch phosphate, distarch phosphate, tristarch phosphate, hydroxypropyl distarch phosphate, and a combination thereof, preferably hydroxypropyl distarch phosphate.5.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the component (b) has a pH value of 3.0 to 8.0.6.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the component (c) is selected from bagasse oil, corn oil, sunflower oil, palm oil, soybean oil, rapeseed oil, coconut oil, olive oil, their extractive versions or modified versions, and a combination thereof, preferably rapeseed oil, soybean oil, palm oil, and olive oil, and a combination thereof.7.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the composition further comprises (e) at least one additive selected from bactericide, plasticizer, pigment, dye, stabilizer, anticaking agent, dispersing agent, accelerator that is a multivalent water-soluble salt, and a combination thereof.8.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the component (a) is present in an amount of from 5%to 70%by weight, more preferably from 5%to 50%by weight and even more preferably from 15%to 42%by weight, based on the total weight of the composition.9.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the component (b) is present in an amount of from 3%to 20%by weight, more preferably from 5%to 15%by weight, based on the total weight of the composition.10.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the composition (c) is present in an amount of from 0.05%to 0.5%by weight, and more preferably from 0.1%to 0.4%by weight, based on the total weight of the composition.11.The compostable water-based adhesive composition according to any one of the preceding claims, wherein the composition has a solid content of the present invention is from larger than 20%to 80%, and more preferably from 25%to 65%.12.A preparation method of the compostable water-based adhesive composition, comprising the following steps:(i) mixing the component (a) , (b) , (c) and optional additive according to any one of claims 1 to 11, and(ii) adding water into the mixture obtained from step (i) and mixing to form a composition having a solid content of larger than 20%.13.An article comprises at least one first substrate made of paper, and second substrate made of material selected from paper, textile, or plastic, and a cured adhesive derived from the compostable water-based adhesive composition according to any one of claims 1 to 11.

Images