Plate-like alumina particle production method

Abstract

Provided is a plate-like alumina particle production method including a raw material preparation step of preparing an alumina raw material containing a seed crystal, a molybdenum compound, a compound containing silicon atoms, and an aluminum compound of a different type from the seed crystal and a firing step of firing the alumina raw material at a temperature of 900℃ or higher and lower than 1,100℃.

Description

PLATE-LIKE ALUMINA PARTICLE PRODUCTION METHODTechnical Field

[0001] The present invention relates to a plate-like alumina particle production method.Background Art

[0002] Alumina particles are being used as inorganic fillers in a variety of fields. In particular, plate-like alumina particles with a high aspect ratio are favorably used in a wide range of applications including thermally conductive fillers, high-brightness pigments, cosmetics, abrasives, conductive powder base materials, and lubricants for resin films.

[0003] Conventionally, various production methods have been known as alumina particle production methods.

[0004] For example, PTL 1 describes an alumina production method that uses a mineral element such as aluminum fluoride.

[0005] However, it is difficult to produce plate-like alumina particles with a high aspect ratio using the production method described in PTL 1.

[0006] In recent years, various production methods have been developed that can produce plate-like alumina particles with a controlled particle diameter and / or thickness.

[0007] For example, PTL 2 discloses flaky aluminum oxide production method in which a homogeneous aqueous solution of a water-soluble aluminum salt and titanium salt is hydrolyzed with an aqueous solution of an alkali carbonate and is then subjected to evaporation drying (heating dehydration) and further molten salt treatment in the presence of an aqueous solution of an alkali metal sulfate and phosphoric acid or a phosphate compound. PTL 2 discloses that flaky aluminum oxide with an average particle diameter of 5 to 60 μm, a thickness of 1 μm or less, and an aspect ratio of 20 or more can be obtained. In addition, PTL 2 states that heat treatment is performed at a temperature of 1,100℃ or higher after evaporation drying as a production example of flaky aluminum oxide.

[0008] PTL 3 discloses a production method for flaky α-alumina crystals including hydrolyzing an aqueous aluminum precursor solution containing a water-soluble fluxing agent and an aqueous zinc precursor solution to produce a mixed gel, which is then aged, dried, calcined, and crystallized under specific reaction conditions. PTL 3 discloses flaky α- alumina crystals with a thickness of 0.5 μm or less, an average particle diameter of 15 μm or more, and an aspect ratio of 50 or more. An example in PTL 3 states that crystallization is performed at 1,150℃ to obtain the flaky α-alumina crystals.

[0009] PTL 4 discloses flaky α-alumina crystals produced by hydrolyzing an aqueous aluminum precursor solution containing a water-soluble solvent, an aqueous zinc precursor solution, and an aqueous tin precursor solution to produce a mixed gel, and then performing aging, drying, and crystallization steps. PTL 4 discloses flaky α-alumina crystals with an average particle thickness of 0.5 μm or less, an average particle diameter of 30 μm or more, and an aspect ratio of 100 or more. An example in PTL 4 states that crystallization is performed at 1,200℃ to produce the flaky α-alumina crystals.

[0010] PTL 5 discloses a production method for plate-like aluminum oxide including mixing an aqueous zirconium precursor solution with an aqueous aluminum precursor solution, hydrolyzing the mixture to produce a mixed gel, and performing aging, drying, calcination, and crystallization to produce a crystallized product. PTL 5 discloses plate-like aluminum oxide with an average  thickness of 0.1 to 1 μm, an average diameter of 5 to 25 μm, and a rectangular ratio (aspect ratio) of 25 to 250. An example in PTL 5 states that a crystallization reaction is performed at 1,150℃ to produce the plate-like aluminum oxide.Citation ListPatent Literature

[0011] PTL 1: Japanese Examined Patent Application Publication No. S35-6977

[0012] PTL 2: Japanese Unexamined Patent Application Publication No. H09-77512

[0013] PTL 3: Japanese Unexamined Patent Application Publication (Translation of PCT Application) No. 2008-534417

[0014] PTL 4: Japanese Unexamined Patent Application Publication (Translation of PCT Application) No. 2010-502539

[0015] PTL 5: Japanese Unexamined Patent Application Publication (Translation of PCT Application) No. 2017-516734Summary of InventionTechnical Problem

[0016] Recently, a trend aiming at reduction in energy related to production, such as carbon neutrality and Sustainable Development Goals (SDGs) , has been spreading for a sustainable society.

[0017] However, in the conventional plate-like alumina particle production method, it was essential to perform firing at a high temperature of 1,100℃ or higher. Thus, in the conventional technology, enormous amounts of energy are used to produce plate-like alumina particles. Given these circumstances, the conventional plate-like alumina particle production method requires that the firing temperature would be lowered.

[0018] In the conventional plate-like alumina particle production method, the particle diameter and thickness of the plate-like alumina particles are controlled by a raw material and a raw material mixing ratio, as well as firing conditions. Thus, to produce plate-like alumina particles having a desired particle diameter and / or thickness, repeated experiments have to be conducted to find an appropriate raw material and raw material mixing ratio, as well as appropriate firing conditions corresponding to the desired particle diameter and / or thickness, which takes time and effort. Thus, there has been a need for a production method that can easily produce plate-like alumina particles having a desired particle diameter and / or thickness.

[0019] The present invention has been made in view of the above circumstances, and an object thereof is to provide a plate- like alumina particle production method that can easily produce plate-like alumina particles having a desired particle diameter and / or thickness without the need for firing at a high temperature of 1,100℃ or higher.Solution to Problem

[0020] To achieve the above object, the following means are provided.

[0021] [1] A plate-like alumina particle production method including a raw material preparation step of preparing an alumina raw material containing a seed crystal, a molybdenum compound, a compound containing silicon atoms, and an aluminum compound of a different type from the seed crystal and a firing step of firing the alumina raw material at a temperature of 900℃ or higher and lower than 1,100℃.

[0022] [2] The plate-like alumina particle production method according to [1] , in which the seed crystal is contained in an amount of 0.01 parts by mass to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.

[0023] [3] The plate-like alumina particle production method according to [2] , in which the method produces plate-like alumina particles with an average particle diameter in a range of 2 μm to 100 μm.

[0024] [4] The plate-like alumina particle production method according to [1] , in which the compound containing silicon atoms is contained in an amount of 0.1 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.

[0025] [5] The plate-like alumina particle production method according to [4] , in which the method produces plate-like alumina particles with a thickness in a range of 50 nm to 1 μm.

[0026] [6] The plate-like alumina particle production method according to [4] , in which the compound containing silicon atoms is silicon dioxide.

[0027] [7] The plate-like alumina particle production method according to [1] , in which the molybdenum compound is contained in an amount of 2 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.

[0028] [8] The plate-like alumina particle production method according to [7] , in which the molybdenum compound is molybdenum trioxide.

[0029] [9] The plate-like alumina particle production method according to [1] , in which an average particle diameter of the seed crystal is 50 nm to 1,000 nm.

[0030] The plate-like alumina particle production method according to [1] , in which a firing time in the firing step is 1 hour to 20 hours.Advantageous Effects of Invention

[0031] In the plate-like alumina particle production method of the present invention, the alumina raw material containing the seed crystal, the molybdenum compound, the compound containing silicon atoms, and the aluminum compound of a different type from the seed crystal is fired, and thus the firing temperature can be set to a low temperature less than 1,100℃. Thus, the plate-like alumina particle production method of the present invention can produce plate-like alumina particles with less energy.

[0032] Furthermore, in the plate-like alumina particle production method of the present invention, the average particle diameter of the plate-like alumina particles can be easily controlled by adjusting the content of the seed crystal with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material. In the plate-like alumina particle production method of the present invention, the thickness of the plate-like alumina particles can be easily controlled by adjusting the content of the seed crystal and / or the compound containing silicon atoms with respect to  the content of the aluminum compound in the alumina raw material. Thus, plate-like alumina particles having a desired average particle diameter and / or thickness can be easily produced by using the plate-like alumina particle production method of the present invention.Brief Description of Drawings

[0033] FIG. 1 is scanning electron micrographs of plate-like alumina particles obtained in Experiment 4-1. FIG. 1 (a) is a photograph of plate-like alumina particles produced using T-AH-02 as an aluminum compound. FIG. 1 (b) is a photograph of plate-like alumina particles produced using AH9999 as the aluminum compound.

[0034] FIG. 2 is scanning electron micrographs of plate-like alumina particles obtained in Experiment 4-2. FIG. 2 (a) is a photograph of plate-like alumina particles produced using A299286 as a seed crystal. FIG. 2 (b) is a photograph of plate-like alumina particles produced using ZH-Al2O3, 100N as the seed crystal.Description of Embodiments

[0035] To achieve the above object, the inventors of the present invention focused on a raw material of plate-like alumina particles and has made a series of earnest studies thereon.

[0036] Consequently, it has been found that plate-like alumina particles can be produced at a low firing temperature of less than 1,100℃ by using a method of firing an alumina raw material containing a seed crystal, a molybdenum compound, a compound containing silicon atoms, and an aluminum compound of a different type from the seed crystal.

[0037] This is presumably due to the firing of the alumina raw material being promoted by the synergistic effect of (1) and (2) shown below and the growth of crystals of the plate-like alumina particles in the thickness direction during firing being inhibited by (3) shown below.

[0038] (1) A function as a fluxing agent by the molybdenum compound.

[0039] (2) A function of generating nuclei of the plate-like alumina particles with low energy by the seed crystal.

[0040] (3) A function of inhibiting the growth of the plate-like alumina particles in the thickness direction by the compound containing silicon atoms.

[0041] That is, when the above alumina raw material is fired, the plate-like alumina particles are formed as shown below.

[0042] When the firing of the above alumina raw material is started and the temperature in a firing furnace exceeds 700℃, the aluminum compound and the molybdenum compound  react with each other to form aluminum molybdate (Al2 (MoO4) 3) due to the function of the molybdenum compound as the fluxing agent. Subsequently, when the temperature in the firing furnace reaches 900℃, the aluminum molybdate is thermally decomposed to form an intermediate containing molybdenum oxide and alumina particles. Then, the seed crystal acts on the generated intermediate alumina particles to promote the formation of the nuclei of the plate-like alumina particles, thereby forming the nuclei (active sites) of the plate-like alumina particles with low energy. Subsequently, the crystals of the plate-like alumina particles grow so as to surround the nuclei of the plate-like alumina particles while incorporating molybdenum oxide. In this process, the adsorption of molybdenum oxide to the flat surface formed along with the growth of the plate-like alumina particles is inhibited by the compound containing silicon atoms. Consequently, the crystals of the plate-like alumina particles containing molybdenum are less likely to grow in the thickness direction, resulting in a shape with a high aspect ratio, which is the ratio of the particle diameter to the thickness, and the plate-like alumina particles are formed.

[0043] The inventors of the present invention focused on a relation between the content of the seed crystal in the  alumina raw material and the average particle diameter of the plate-like alumina particles obtained after firing and has earnestly studied the relation. Consequently, it has been found that when the alumina raw material is fired to produce the plate-like alumina particles, a higher content of the seed crystal with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material produces plate-like alumina particles with a smaller particle diameter after firing. From this knowledge, it is presumed that there is a correlation between the content of the seed crystal contained in the alumina raw material and the number of the nuclei (the number of the crystals) of the plate-like alumina particles formed in the firing step.

[0044] Furthermore, the inventors of the present invention focused on a relation between the content of the compound containing silicon atoms in the alumina raw material and the thickness of the plate-like alumina particles obtained after firing and has earnestly studied the relation. Consequently, it has been found that when the alumina raw material is fired to produce the plate-like alumina particles, a higher content of the seed crystal and a higher content of the compound containing silicon atoms with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material produce thinner plate-like alumina  particles after firing.

[0045] The inventors of the present invention have confirmed that the firing temperature can be a low temperature less than 1,100℃ by using the plate-like alumina particle production method, the particle diameter of the plate-like alumina particles obtained after firing can be controlled by the content of the seed crystal with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material, and the thickness of the plate-like alumina particles obtained after firing can be controlled by the content of the compound containing silicon atoms with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material to think of the present invention.

[0046] The following describes the plate-like alumina particle production method of the present invention in detail. The present invention is not limited only to the embodiment shown below.

[0047] The plate-like alumina particle production method of the present embodiment has a raw material preparation step of preparing an alumina raw material and a firing step of firing the alumina raw material at a temperature of 900℃ or higher and lower than 1,100℃.

[0048] In the present specification, "plate-like" in the plate-like alumina particles refers to being alumina particles with an aspect ratio, which is obtained by dividing the average particle diameter by the thickness, being 2 or more.

[0049] In the present specification, for the "thickness of plate-like alumina particles, " a value obtained by measuring an image obtained by a scanning electron microscope (SEM) is employed.

[0050] The "particle diameter of plate-like alumina particles" means an arithmetic average of the maximum length and the minimum length of the distance between two points on the contour line of the plate-like alumina particles. For the value of the "particle diameter of plate-like alumina particles, " a value measured using a scanning electron microscope (SEM) is employed. The value of the "average particle diameter of plate-like alumina particles" means a value determined by measuring the particle diameters of any 100 plate-like alumina particles from an image obtained by a scanning electron microscope (SEM) and calculating their average.

[0051] [Raw Material Preparation Step]

[0052] In the raw material preparation step of the present embodiment, first, the seed crystal, the molybdenum  compound, the compound containing silicon atoms, and the aluminum compound of a different type from the seed crystal are prepared. Next, each of these components is weighed by a known method, and they are mixed together using a known method. This prepares the alumina raw material.

[0053] (Seed Crystal)

[0054] The seed crystal preferably contains α-alumina. α-Alumina is preferred as the seed crystal because it has excellent mechanical strength and thermal conductivity.

[0055] The average particle diameter of the seed crystals is preferably 50 nm to 1,000 nm and more preferably 90 nm to 500 nm. The average particle diameter of the seed crystal being 50 nm or more is desirable because such seed crystal is easy to obtain at low prices. With a smaller amount of the seed crystal the average particle diameter of which is 1,000 nm or less, the function of forming the nuclei of the plate-like alumina particles with low energy by the seed crystal exhibits the effect in the firing step described below.

[0056] Only one seed crystal may be used, or two or more with different average particle diameters may be used.

[0057] In the present embodiment, the alumina raw material  contains the seed crystal containing α-alumina, and the average particle diameter of the plate-like alumina particles obtained after firing can be controlled by adjusting the content of the seed crystal with respect to the content of the aluminum compound of a different type from the seed crystal.

[0058] There is a tendency that a smaller average particle diameter of the plate-like alumina particles produces thinner plate-like alumina particles. Thus, the thickness of the plate-like alumina particles obtained after firing can also be controlled by adjusting the content of the seed crystal.

[0059] The seed crystal is preferably contained in an amount of 0.01 parts by mass to 50 parts by mass and is more preferably contained in an amount of 0.01 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound. When the content of the seed crystal is 0.01 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, the number of the nuclei of the plate-like alumina particles formed by the action of the seed crystal becomes sufficiently large, and the growth of the plate-like alumina particles is inhibited.

[0060] Thus, when the content of the seed crystal with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound is within a range of 0.01 parts by mass to 50 parts by mass, the  correlation between the content of the seed crystal and the average particle diameter of the plate-like alumina particles obtained after firing is strong. Thus, when the content of the seed crystal is within a range of 0.01 parts by mass to 50 parts by mass, the average particle diameter of the plate-like alumina particles obtained after firing can be controlled with high precision by adjusting the content of the seed crystal in the alumina raw material. Specifically, the plate-like alumina particles having a desired average particle diameter can be easily produced by adjusting the content of the seed crystal in the alumina raw material so as to achieve a desired average particle diameter in a range of 2 μm to 100 μm and performing the firing step described below.

[0061] When the content of the seed crystal is 50 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, the particle diameter of the plate-like alumina does not become too small due to excessively inhibited growth of the plate-like alumina particles. Thus, the performance of the plate-like alumina is not hindered due to a too small particle diameter of the plate-like alumina and a reduced aspect ratio of the plate-like alumina.

[0062] (Molybdenum Compound)

[0063] The molybdenum compound is not limited to a particular compound. Examples thereof include molybdenum oxide and compounds containing acid root anions (MoOxn-) containing bonding between metallic molybdenum and oxygen.

[0064] Examples of the molybdenum compounds containing acid root anions (MoOxn-) include molybdic acid, sodium molybdate, potassium molybdate, lithium molybdate, H3PMo12O40, H3SiMo12O40, NH4Mo7O12, and molybdenum disulfide.

[0065] The molybdenum compound may contain silicon. In this case, the molybdenum compound has both a function as the molybdenum compound and a function as the compound containing silicon atoms. Thus, when the molybdenum compound contains silicon, the compound containing silicon atoms is not necessarily contained separately from the molybdenum compound.

[0066] As the molybdenum compound, among the above molybdenum compounds, molybdenum trioxide (MoO3) is preferably used because of its good function as a fluxing agent.

[0067] Only one molybdenum compound may be used, or two or more may be used in combination.

[0068] The molybdenum compound is preferably contained in an amount of 2 parts by mass to 20 parts by mass and more  preferably contained in an amount of 2 parts by mass to 15 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound. When the content of the molybdenum compound is 2 parts by mass or more, the molybdenum compound can function more effectively as a fluxing agent, and the alumina raw material can be fired at lower temperatures. When the content of the molybdenum compound is 20 parts by mass or less, the content of molybdenum contained in the plate-like alumina particles obtained after firing is not too high.

[0069] (Compound Containing Silicon Atoms)

[0070] As the compound containing silicon atoms, known compounds can be used, and examples thereof include metallic silicon; artificially synthesized silicon compounds such as organosilanes, silicon resins, silicon dioxide, silica gel, mesoporous silica, SiC, and mullite; and natural silicon compounds such as biosilica. Among these, silicon dioxide is preferably used because it gives a production method having a strong correlation between the content of the compound containing silicon atoms and the thickness of the plate-like alumina particles obtained after firing.

[0071] The shape of the compound containing silicon atoms is not limited to a particular shape; for example, shapes such as a spherical shape, an irregular shape, and structures  with an aspect (wire, fiber, ribbon, tube, and the like) can be suitably used.

[0072] Only one compound containing silicon atoms may be used, or two or more with different materials and / or shapes may be used in combination.

[0073] In the present embodiment, the alumina raw material contains the compound containing silicon atoms, and the average particle diameter of the plate-like alumina particles obtained after firing can be controlled by adjusting the content of the compound containing silicon atoms with respect to the aluminum compound.

[0074] The compound containing silicon atoms is preferably contained in an amount of 0.1 parts by mass to 20 parts by mass and is more preferably contained in an amount of 0.1 parts by mass to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound. When the content of the compound containing silicon atoms is 0.1 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, the growth of the crystals of the plate-like alumina particles in the thickness direction during the firing process can be effectively inhibited. Consequently, the plate-like alumina particles with a high aspect ratio, which is the ratio of the particle diameter to the thickness, can be produced. When the  content of the compound containing silicon atoms is 20 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, needle-like mullite, which is a byproduct of the reaction between the compound containing silicon atoms and the aluminum compound, can be inhibited from being formed.

[0075] When the content of the compound containing silicon atoms is within a range of 0.1 parts by mass to 20 parts by mass, the correlation between the content of the compound containing silicon atoms in the alumina raw material and the thickness of the plate-like alumina particles obtained after firing is strong. Thus, when the content of the compound containing silicon atoms is within a range of 0.1 parts by mass to 20 parts by mass, the thickness of the plate-like alumina particles obtained after firing can be controlled with high precision by adjusting the content of the compound containing silicon atoms in the alumina raw material. Specifically, the plate-like alumina particles having a desired thickness within the above range can be easily produced by adjusting the content of the compound containing silicon atoms in the alumina raw material to achieve a desired thickness in a range of 50 nm to 1 μm and performing the firing step described below.

[0076] (Aluminum Compound)

[0077] The aluminum compound may be an aluminum compound of a  different type from the seed crystal, and an aluminum compound that is not α-alumina is preferably used. Specific examples of the aluminum compound include aluminum chloride, aluminum sulfate, basic aluminum acetate, aluminum hydroxide, boehmite, pseudo-boehmite, transition alumina (γ-alumina, δ-alumina, θ-alumina, and the like) , and alumina of various crystal forms such as mixed alumina having two or more crystal phases.

[0078] In the present specification, the "different type" means being different from each other in composition or crystal form. As examples of the different type, for example, alumina and aluminum chloride can be said to be different types in terms of composition, and α-alumina and γ-alumina can be said to be different types in terms of crystal plane. The present invention is not limited to these combinations.

[0079] The shape and average particle diameter of the aluminum compound are not limited to particular ones.

[0080] As to the shape of the aluminum compound, for example, any of a spherical shape, an irregular shape, structures with an aspect (wire, fiber, ribbon, tube, and the like) , sheet, and the like can be suitably used.

[0081] As the aluminum compound, for example, an aluminum compound with an average particle diameter of a few  nanometers to a few hundred micrometers can be suitably used.

[0082] In addition to the seed crystal, the molybdenum compound, the compound containing silicon atoms, and the aluminum compound, the alumina raw material of the present embodiment may contain components other than the above as needed.

[0083] Examples of the other components include organic compounds. The organic compound contained in the alumina raw material may be an organic compound contained in a composite of the aluminum compound and the organic compound, for example. Specific examples thereof include organic compounds contained in composites in which the aluminum compound is modified with organosilanes and composites in which polymers are adsorbed to the aluminum compound. The content of the organic compound in these composites in the alumina raw material can be determined as appropriate in accordance with the composition of the plate-like alumina particles as the object or the like and is, for example, preferably 60%by mass or less and more preferably 30%by mass or less.

[0084] When the composite of the aluminum compound and the organic compound contains silicon, the composite has both a  function as the aluminum compound and a function as the compound containing silicon atoms. Thus, when the composite of the aluminum compound and the organic compound contains silicon, the compound containing silicon atoms is not necessarily contained separately from the composite.

[0085] [Firing Step]

[0086] In the firing step of the present embodiment, the alumina raw material prepared in the raw material preparation step is fired in a known firing furnace at a temperature of 900℃ or higher and lower than 1,100℃.

[0087] Since the firing temperature is 900℃ or higher, the alumina raw material can be fired and the plate-like alumina particles as the object are obtained. Since the firing temperature is below 1,100℃, the plate-like alumina particles can be produced with less energy.

[0088] In the firing step of the present embodiment, the temperature raising rate to a firing temperature (ahighest attainable temperature) can be, for example, 1℃ / minute to 50℃ / minute and can be determined as appropriate in accordance with the size of the firing furnace, the composition and amount of the alumina raw material, and the like, which is not limited to particular rate.

[0089] The firing time in the firing step (aholding time at  the highest attainable temperature) can be, for example, 1 hour to 20 hours and can be determined as appropriate in accordance with the composition and amount of the alumina raw material, the average particle diameter and thickness of the plate-like alumina particles as the object, and the like. The firing time is preferably 2 hours to 10 hours.

[0090] The firing atmosphere in the firing step may be, for example, an oxygen-containing atmosphere such as an air atmosphere or an oxygen atmosphere or an inert atmosphere such as a nitrogen atmosphere or an argon atmosphere. The firing atmosphere in the firing step is preferably an air atmosphere because it can easily perform the firing step.

[0091] In the plate-like alumina particle production method of the present embodiment, plate-like alumina particles with an average particle diameter of 2 μm to 100 μm, a thickness of 100 nm to 1 μm, and an aspect ratio, which is the ratio of the particle diameter to the thickness, of 2 to 500 can be produced after the firing step by adjusting the content of the seed crystal and the content of the compound containing silicon atoms with respect to the aluminum compound in the alumina raw material in the raw material preparation step.

[0092] The plate-like alumina particles obtained by performing  the firing step of the present embodiment may contain molybdenum. The contained form of molybdenum in the plate-like alumina particles is not limited to a particular form. It may be contained in the form of adhering to the surfaces of the plate-like alumina particles, be contained in the form of being surrounded inside the alumina particles, be contained in the form of substituting part of aluminum in the crystal structure of the plate-like alumina particles, or be a combination of these.

[0093] Molybdenum is an element sublimating at the firing temperature in the firing step. Thus, the content of molybdenum in the plate-like alumina particles obtained by performing the firing step can be controlled by controlling the firing temperature and the firing time in the firing step.

[0094] The content of molybdenum contained in the plate-like alumina particles obtained by performing the firing step is preferably 10%by mass or less, more preferably 0.001%by mass to 8%by mass, and even more preferably 0.01%by mass to 5%by mass in terms of molybdenum trioxide.

[0095] [Molybdenum Removing Step]

[0096] The plate-like alumina particle production method of the present embodiment may further include, as needed, after  the firing step, a molybdenum removing step of removing at least part of molybdenum in the plate-like alumina particles obtained by performing the firing step.

[0097] Molybdenum can adhere to the surfaces of the plate-like alumina particles. Molybdenum adhering to the surfaces of the plate-like alumina particles can be removed by washing using a liquid such as water, an aqueous ammonia solution, an aqueous sodium hydroxide solution, or an acidic aqueous solution. By changing the use amount of the liquid for use in washing, or when a liquid selected from the aqueous ammonia solution, the aqueous sodium hydroxide solution, or the acidic aqueous solution is used for washing, by changing the concentration of these liquids, a washing time, or the like as appropriate, the content of molybdenum adhering to the surfaces of the plate-like alumina particles can be controlled.

[0098] [Examples]

[0099] The following describes the present invention more specifically by means of examples. The present invention is not limited only to the following examples. In the following examples, unless otherwise noted, "part (s) " and "%" are on a mass basis.

[0100] (Example 1)

[0101] [Raw Material Preparation Step]

[0102] A seed crystal, a molybdenum compound, a compound containing silicon atoms, and an aluminum compound shown below were put into a plastic bag so as to be the contents shown below, and it was shaken by hand for 5 minutes to mix them together and to prepare an alumina raw material.

[0103] Seed crystal; α-alumina (ZH-Al2O3, 30N, manufactured by HeFei ZhongHang Nano Technology Development Co., Ltd., average particle diameter: 150 nm) , 1 part by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound

[0104] Molybdenum compound; molybdenum trioxide (manufactured by Nippon Inorganic Colour &Chemical Co., Ltd. ) , 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound

[0105] Compound containing silicon atoms; silicon dioxide (manufactured by Tosoh Silica Corporation) , 0.25 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound

[0106] Aluminum compound; aluminum hydroxide (BF013; manufactured by Nippon Light Metal Company, Ltd., average particle diameter 1.2 μm) , 10 g

[0107] [Firing Step]

[0108] The alumina raw material prepared in the raw material preparation step was placed in a crucible and was subjected to firing including raising the temperature up to 1,100℃ at a temperature raising rate of 5℃ / minute in a ceramic electric furnace and maintaining it at a firing temperature of 1,100℃for 10 hours, and the temperature was lowered down to room temperature at a cooling rate of 5℃ / minute. The crucible was then taken out of the furnace to obtain a silvery-white powder (fired product) .

[0109] [Molybdenum Removing Step]

[0110] After the firing step, the obtained fired product was dispersed in 300 mL of 0.25%ammonia water to form a dispersion solution, which was stirred at room temperature (25 to 30℃) for 2 hours. Subsequently, the dispersion solution was filtered through a 106 μm-mesh sieve to remove the ammonia water, and the filtrate was washed with water and dried. This removed molybdenum adhering to the particle surface of the fired product to obtain a silvery-white powder (plate-like alumina particles of Example 1) as the object.

[0111] (Comparative Example 1)

[0112] An alumina raw material was prepared in the same manner as in Example 1 except that the seed crystal was not used.  The firing step was performed in the same manner as in Example 1 using the obtained alumina raw material to obtain a blue-white powder (fired product) . Subsequently, the molybdenum removing step was performed in the same manner as in Example 1 using the fired product to obtain a blue-white powder (plate-like alumina particles of Comparative Example 1) .

[0113] For the thus obtained plate-like alumina particles of Example 1 and Comparative Example 1, scanning electron microscope observation was performed under the following conditions.

[0114] Consequently, in Example 1, the alumina raw material was not observed, confirming that all of the alumina material was consumed.

[0115] In contrast, in Comparative Example 1, the unconsumed, remaining alumina raw material was observed along with plate-like alumina particles.

[0116] The "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured for the plate-like alumina particles of Example 1 by the method shown below. The value of the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was determined by measuring the particle diameters of any 100 plate-like alumina particles from an image obtained by a  scanning electron microscope (SEM) under the conditions shown below and calculating their average. Consequently, the average particle diameter of the plate-like alumina particles of Example 1 was 18 μm.

[0117] [Scanning Electron Microscope Observation]

[0118] Measurement was made using a scanning electron microscope (SEM-EDS JEOL 7000 (manufactured by JEOL Ltd. ) ) under an acceleration voltage condition of 15 kV.

[0119] X-ray diffraction (XRD) measurement was performed on the plate-like alumina particles of Example 1 and Comparative Example 1 by the method shown below.

[0120] Consequently, Example 1 showed sharp scattering peaks originating from α-alumina, and no alumina crystal system peaks other than those of an α crystal structure were observed.

[0121] In contrast, Comparative Example 1 showed sharp scattering peaks originating from δ-alumina together with sharp scattering peaks originating from α-alumina, confirming that the reaction was not completed by sintering.

[0122] [X-Ray Diffraction (XRD) Measurement]

[0123] The sample was placed on a 0.5 mm-deep measurement sample holder and was filled so as to be flat with a  constant load. It was set in a wide-angle X-ray diffraction (XRD) apparatus (Ultima IV (manufactured by Rigaku Corporation) ) , and measurement was performed under the conditions of Cu / Kα radiation, 40 kV / 30 mA, a scan speed of 2 degrees / minute, and a scanning range of 10 to 70 degrees.

[0124] (Experiment 1-1)

[0125] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Example 1 except that the following one was used as the aluminum compound, the content of the seed crystal was as listed in Table 1 with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, and firing in which a firing temperature of 1,100℃ was maintained for 2 hours was performed.

[0126] Aluminum compound; aluminum hydroxide (BF013; manufactured by Nippon Light Metal Company, Ltd., average particle diameter: 1.5 μm)

[0127] For the obtained plate-like alumina particles, the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured in the same manner as in Example 1. Table 1 lists the results. For the obtained plate-like alumina particles, the particle size distribution was measured under the following conditions to determine the D50 particle diameter. Table 1 lists the results.

[0128] [Particle Size Distribution Measurement]

[0129] It was measured under a dry condition with a dispersion pressure of 3 bar and a drawing pressure of 90 mbar using a laser diffraction particle size analyzer (HELOS (H3355) &RODOS, R3: 0.5 / 0.9-175 μm (manufactured by Japan Laser Corporation) .

[0130] [Table 1]

[0131] As listed in Table 1, it was confirmed that a higher content of the seed crystal with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material produced plate-like alumina particles with a smaller average particle diameter and a smaller D50 particle diameter.

[0132] (Experiment 1-2)

[0133] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Example 1 except that the following one was used as the aluminum compound, the content of the seed crystal was as listed in Table 2 with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, and firing in which a firing temperature of 1,100℃ was maintained for 2 hours was performed.

[0134] Aluminum compound; aluminum hydroxide (LSB2-1, manufactured by Zhengzhou Non-Ferrous Metals Research Institute Co. Ltd. of CHALCO, average particle diameter: 300 nm)

[0135] For the obtained plate-like alumina particles, the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured in the same manner as in Example 1. Table 2 lists the results. For the obtained plate-like alumina particles, the particle size distribution was measured in  the same manner as in Experiment 1-1 to determine the D50 particle diameter. Table 2 lists the results.

[0136] [Table 2]

[0137] As listed in Table 1 and Table 2, also in Experiment 1-2 using LSB2-1 as the aluminum compound, in the same manner as in Experiment 1-1 using BF013 as the aluminum compound, it was confirmed that a higher content of the seed crystal with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material produced plate-like alumina particles with a smaller average particle diameter and a smaller D50 particle diameter.

[0138] (Experiment 2-1)

[0139] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Experiment 1-1 except that the seed crystal was used in an amount of 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound and the content of the compound containing silicon atoms (silicon dioxide) was as listed in Table 3 with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.

[0140] For the obtained plate-like alumina particles, the "thickness of plate-like alumina particles" was measured by the method shown below. The value of the "thickness of plate-like alumina particles" was obtained by measuring an image obtained by a scanning electron microscope (SEM) under the same conditions as those for the measurement of the  average particle diameter. Table 3 lists the results.

[0141] For the obtained plate-like alumina particles, the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured in the same manner as in Experiment 1-1. Table 3 lists the results.

[0142] [Table 3]

[0143] As listed in Table 3, it was confirmed that a higher content of the compound containing silicon atoms (silicon dioxide) with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material tended to produce plate-like alumina particles with a smaller thickness.

[0144] (Experiment 2-2)

[0145] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Experiment 1-2 except that the seed crystal was used in an amount of 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound and the content of the compound containing silicon atoms (silicon dioxide) was as listed in Table 4 with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.

[0146] For the obtained plate-like alumina particles, the "thickness of plate-like alumina particles" was measured by the same method as in Experiment 2-1. Table 4 lists the results.

[0147] For the obtained plate-like alumina particles, the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured in the same manner as in Experiment 2-1. Table 4 lists the results.

[0148] [Table 4]

[0149] As listed in Table 3 and Table 4, also in Experiment 2-2 using LSB2-1 as the aluminum compound, in the same manner as in Experiment 2-1 using BF013 as the aluminum compound, it was confirmed that a higher content of the compound containing silicon atoms (silicon dioxide) with respect to the content of the aluminum compound in the alumina raw material tended to produce plate-like alumina particles with a smaller thickness.

[0150] (Experiment 3-1)

[0151] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Experiment 1-1 except that the seed crystal was used in an amount of 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound and firing in which the firing temperature listed in Table 5 was maintained for 2 hours was performed.

[0152] For the obtained plate-like alumina particles, scanning electron microscope observation was performed in the same manner as in Example 1. Table 5 lists the results.

[0153] For the obtained plate-like alumina particles, the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured in the same manner as in Experiment 1-1. Table 5 lists the results.

[0154] [Table 5]

[0155] As listed in Table 5, it was confirmed that the alumina raw material was able to be fired at any firing temperature of 950℃, 1,000℃, and 1,050℃ and plate-like alumina particles with equivalent average particle diameters were able to be obtained.

[0156] (Experiment 3-2)

[0157] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Experiment 1-2 except that the seed crystal was used in an amount of 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound and firing in which the firing temperature listed in Table 6 was maintained for 2 hours was performed.

[0158] For the obtained plate-like alumina particles, scanning electron microscope observation was performed in the same manner as in Example 1. Table 6 lists the results.

[0159] For the obtained plate-like alumina particles, the "average particle diameter of plate-like alumina particles" was measured in the same manner as in Experiment 1-1. Table 6 lists the results.

[0160] [Table 6]

[0161] As listed in Table 5 and Table 6, also in Experiment 3-2 using LSB2-1 as the aluminum compound, in the same manner as in Experiment 3-1 using BF013 as the aluminum compound, it was confirmed that the alumina raw material was able to be fired at any firing temperature of 950℃, 1,000℃, and 1,050℃ and plate-like alumina particles with equivalent average particle diameters were able to be obtained.

[0162] (Experiment 4-1)

[0163] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Example 1 except that the following ones were used as the aluminum compound, the seed crystal was used in an amount of 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, and firing in which a firing temperature of 1,050℃ was maintained for 2 hours was performed.

[0164] Aluminum compound; aluminum hydroxide (manufactured by Zhengzhou Non-Ferrous Metals Research Institute Co. Ltd. of CHALCO, T-AH-02, average particle diameter: 2 μm)

[0165] Aluminum compound; aluminum hydroxide (manufactured by Chinalco Shandong Aluminum Research Institute, AH9999, 4N-Al (OH3) , average particle diameter: 1 μm)

[0166] For the obtained plate-like alumina particles, scanning  electron microscope observation was performed in the same manner as in Example 1. FIG. 1 illustrates the results.

[0167] FIG. 1 is scanning electron micrographs of the plate-like alumina particles obtained in Experiment 4-1. FIG. 1 (a) is a photograph of the plate-like alumina particles produced using T-AH-02 as the aluminum compound. FIG. 1 (b) is a photograph of the plate-like alumina particles produced using AH9999 as the aluminum compound.

[0168] As illustrated in FIG. 1 (a) and FIG. 1 (b) , it was confirmed that also when T-AH-02, which is aluminum hydroxide, was used and when AH9999 was used as the aluminum compound, in the same manner as in Experiment 1-1 using BF013 as the aluminum compound and Experiment 1-2 using LSB2-1 as the aluminum compound, the alumina raw material was fired and the plate-like alumina particles were able to be obtained.

[0169] (Experiment 4-2)

[0170] Plate-like alumina particles were obtained in the same manner as in Example 2 except that the following ones were used as the seed crystal, the seed crystal was used in an amount of 3 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound, and firing in which a firing  temperature of 1,050℃ was maintained for 2 hours was performed.

[0171] Seed crystal; α-alumina (A299286, manufactured by Shanghai Aladdin Biochemical Technology Co., Ltd. ) , average particle diameter: 150 nm

[0172] Seed crystal; α-alumina (ZH-Al2O3, 100N, manufactured by HeFei ZhongHang Nano Technology Development Co., Ltd. ) , average particle diameter: 150 nm

[0173] For the obtained plate-like alumina particles, scanning electron microscope observation was performed in the same manner as in Example 1. FIG. 2 illustrates the results.

[0174] FIG. 2 is scanning electron micrographs of the plate-like alumina particles obtained in Experiment 4-2. FIG. 2 (a) is a photograph of the plate-like alumina particles produced using A299286 as the seed crystal. FIG. 2 (b) is a photograph of the plate-like alumina particles produced using ZH-Al2O3, 100N as the seed crystal.

[0175] As illustrated in FIG. 2 (a) and FIG. 2 (b) , it was confirmed that also when α-alumina (A299286) was used and when α-alumina (ZH-Al2O3, 100N) was used as the seed crystal, the alumina raw material was fired and the plate-like alumina particles were able to be obtained.

Claims

A plate-like alumina particle production method comprising:a raw material preparation step of preparing an alumina raw material containing a seed crystal, a molybdenum compound, a compound containing silicon atoms, and an aluminum compound of a different type from the seed crystal; anda firing step of firing the alumina raw material at a temperature of 900℃ or higher and lower than 1,100℃.The plate-like alumina particle production method according to claim 1, wherein the seed crystal is contained in an amount of 0.01 parts by mass to 50 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.The plate-like alumina particle production method according to claim 2, wherein the method produces plate-like alumina particles with an average particle diameter in a range of 2 μm to 100 μm.The plate-like alumina particle production method according to claim 1, wherein the compound containing silicon atoms is contained in an amount of 0.1 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.The plate-like alumina particle production method according to claim 4, wherein the method produces plate-like alumina particles with a thickness in a range of 50 nm to 1 μm.The plate-like alumina particle production method according to claim 4, wherein the compound containing silicon atoms is silicon dioxide.The plate-like alumina particle production method according to claim 1, wherein the molybdenum compound is contained in an amount of 2 parts by mass to 20 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the aluminum compound.The plate-like alumina particle production method according to claim 7, wherein the molybdenum compound is molybdenum trioxide.The plate-like alumina particle production method according to claim 1, wherein an average particle diameter of the seed crystal is 50 nm to 1,000 nm.The plate-like alumina particle production method according to claim 1, wherein a firing time in the firing step is 1 hour to 20 hours.

Images